Cuando una persona sienta rencor, Jigoku Shōjo aparece y envía al infierno a la persona causante de ese odio. No obstante, el usuario deberá sellar un contrato con ella antes de ejecutar la venganza, y el precio a pagar es siempre muy alto. La serie es básicamente una colección de relatos independientes, cada uno de los cuales cuenta la historia del sufrimiento de una persona distinta a manos de uno o varios sujetos, el contrato con Enma Ai y el castigo al que el agresor es sometido por ella. Durante cada historia, los dramas se relatan en detalle desde el comienzo de su acoso, y progresivamente el aumento de la angustia sufrida por el protagonista hasta que se siente incapaz de soportar más su tormento, hasta el punto de requerir la ayuda de la chica del infierno.

Fumihiko Matsumaru es un ejecutivo promedio sin novia. Invitó a su colega, la señorita Tanaka, a ver una película, pero fue rechazado. Justo en el instante en el que él iba a arrojar los boletos a la basura, una linda chica apareció, pidiéndole que no desperdicie esos boletos. Después de la película y la cena, acompañó a la chica a su casa y descubrieron que vivían en el mismo vecindario. Desafortunadamente, su apartamento se incendió horas más tarde. Sin tener donde quedarse, la 'seiyuu' novata Aka Onda se mudo con Matsumaru, y los dos empezaron una relación de más que amigos pero menos que novios, viviendo bajo el mismo techo mientras lo ocultaban a sus empleadores.

Ayumi Mamiya es una bruja maldecida a perder sus poderes, pero hay un chico, Haruo Yoshikawa, que puede romper el encanto para poder recuperar sus poderes. Haruo cree que es un chico normal, pero no sabe que sus tres hermanas son brujas y que le protegen con sus poderes. Ayumi quiere despertar los poderes que Haruo posee sin saberlo, pero sus hermanas no lo desean.